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華東理工大學(xué)單原子催化傳感“結(jié)構(gòu)-穩(wěn)定性”研究新成果

更新時(shí)間:2025-03-14   點(diǎn)擊次數(shù):174次

近日,華東理工大學(xué)機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院張博威特聘研究員與華中科技大學(xué)楊旋教授合作,在Nature子刊自然通訊(Nature Communications)上發(fā)表了題為“Elucidating the structure-stability relationship of Cu single-atomcatalysts using operando surface-enhanced infrared absorption spectroscopy"的研究論文,在線報(bào)道了該課題組在Cu單原子在的結(jié)構(gòu)-穩(wěn)定性關(guān)系研究方面的進(jìn)展,為單原子催化傳感的結(jié)構(gòu)-穩(wěn)定性調(diào)控提供了指導(dǎo)性方法。


隨著人類社會(huì)的發(fā)展,化石燃料的大規(guī)模利用釋放了大量的溫室氣體CO 2,造成了海洋酸化和氣候變化等嚴(yán)重問題。傳感器的廣泛使用對(duì)于監(jiān)控和確保我們的正常工作和生活是的。近年來(lái),單原子催化劑(SACs)因其優(yōu)異的催化活性和選擇性而被認(rèn)為是化學(xué)傳感領(lǐng)域理想的敏感材料。然而,伴隨著尺寸減小帶來(lái)的表面自由能的升高,易導(dǎo)致單原子在反應(yīng)過程中發(fā)生團(tuán)聚而降低其穩(wěn)定性。盡管研究人員已經(jīng)對(duì)SACs的構(gòu)效關(guān)系進(jìn)行了廣泛探索,但其相應(yīng)的結(jié)構(gòu)-穩(wěn)定性關(guān)系仍然缺乏。


為了解決上述的科學(xué)問題,團(tuán)隊(duì)利用原位衰減全反射表面增強(qiáng)紅外吸收光譜(ATR-SEIRAS)定量監(jiān)測(cè)Cu單原子SACs在的催化演變過程。Cu SACs在催化過程中通過重構(gòu)過程轉(zhuǎn)化為2 nm的Cu納米顆粒。由于配位差異,Cu SACs的演化速率高度依賴于催化劑的底物。密度泛函理論計(jì)算表明,Cu SACs的穩(wěn)定性高度依賴于它們的形成能,這可以通過控制Cu位點(diǎn)與底物之間的親和力來(lái)控制。這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了OperandoATR-SEIRAS的使用,以實(shí)現(xiàn)對(duì)長(zhǎng)期應(yīng)用的結(jié)構(gòu)-穩(wěn)定性關(guān)系機(jī)理的理解。

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